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以氧化镁为载体的催化剂活性和性能

发布时间:2024/03/27 点击量:0
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  氧化物载体的比表面积对单壁碳纳米管的形貌和性能方面起着重要决定作用。将Fe-Co负载在比表面积不同的氧化镁载体上,采用RFCCVD(射频-催化化学气相沉积法)使甲烷热解从而合成纳米管,通过电感加热降低碳纳米管的能耗,这种方法不仅提高了产物的结晶度,同时还防止非晶碳的形成。实验表明,含金属纳米粒子载体的比表面积越高,越有利于形成结构紧凑、粒径分布窄和纯度高的纳米管,大比面积和高孔隙度使金属纳米粒子容易固定,从而防止它们在纳米管的热生长过程中迁移;当氧化镁的比表面积减小时,活性金属会聚集在载体上,从而对纳米管的直径、结品性和稳定性有不利影响,实验中提出氧化镁载体的比表面积是控制纳米管的合成、形貌及显微结构性能的一个非常重要的因素。

  以氧化镁为载体的催化剂的活性和性能。采用均匀沉淀(HDP)法将金颗粒沉积在氧化镁表面,沉淀剂为尿素。以叔丁基过氧化氢(TBHP)为有机氧化剂,反应温度和时间分别为95℃和0.5h,通过苄醇转化为苯甲醛的反应体系测试了Au/mgo催化剂的活性。实验过程发现,催化剂的制备方法、金含量和焙烧温度等参数与催化活性、催化效率以及相对选择性密切相关。随着金负载量的增加(最高达0.1mmolAg/g),对苄醇的转化率和选择性也相继提高。

  研究结果还表明,Au/mgo催化剂使苄醇最大程度转化为苯甲醛的最佳焙烧温度为400℃,在低温度焙烧(100℃或200°C)下所得材料的低催化活性可能是由于催化剂中存在水或载体上金前驱体的不完全分解;反过来,当Au/mgo的焙烧温度升高到400-900℃时,反应产率同样降低的原因可能是纳米粒子的直径由9nm增加到36nm的所致,金粒大小增加的同时也伴随着比表面积从47m2/g下降到34m2/g。

  以氧化镁为催化剂的载体,他们在CTAB/1-丁醇/异辛烷/硝酸盐(CTAB-十六烷基三甲基溴)等化合物体系中,通过微乳液方法将20%含量LaMnO3负载在氧化镁表面上,为了改变LaMnO3和mgo之间的相互作用和同时研究催化剂与其载体之间相互作用的程度,分别使用以下几种不同方法来制备催化剂:(1)通过共沉淀法合成LaMnO3和mgo(ME-Coprec),(2)LaMnO3(ME-1)前驱体在氧化镁前躯体的表面沉淀,(3)分别合成LaMnO3和氧化镁前驱体,然后再混合。实验数据发现只有当焙烧温度为900℃时,合成方法对材料的TPR曲线(程序升温还原)和比表面积等性能有影响,当焙烧温度较高时(1100C-1300°℃),其比表面积和TPR曲线的形状没有变化,这可能是由于LaMnO3和mgo之间相互作用的消失。通过空气中1.5%含量的甲烷燃烧实验对LaMnO3/mgo的活性进行测试,结果发现负载催化剂比单独的LaMnO3氧化物表现出较高的活性。

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